Der Ursprung des Namens Almourol ist nicht genau bekannt, weshalb seine Bedeutung nur schwer zu ergründen ist. Selbst die Schreibweise des Namens hat im Laufe der Zeit verschiedene Varianten hervorgebracht: Almoriol, Almorol, Almourel, Almuriel.
Die Theorie, die sich der größten Beliebtheit erfreut, sieht das arabische Wort almoran, d. h. „Hoher Felsen“, als Ursprung an, was der Lage der Burg von Almourol durchaus entspricht. Diese ragt in 18 m Höhe auf einem beeindruckenden Granitfelsen in die Höhe.
Die Wasserburg von Almourol wurde zwischen Vila Nova da Barquinha und Praia do Ribatejo auf einer richtigen kleinen Insel im Tejo erbaut und gilt heute als eine der schönsten und außergewöhnlichsten Festungen, die Portugal vorzuweisen hat. Sie ist 310 Meter lang, 75 Meter breit und an ihrem höchsten Punkt 18 Meter hoch.
Die im Innern der Festungsmauern durchgeführten archäologischen Ausgrabungen haben mehrere Gegenstände aus römischer Zeit (Münzen) sowie aus dem Mittelalter (Medaillen) zu Tage gebracht. Es scheint, dass noch vor der römischen Invasion die Lusitanier auf dieser Insel eine kleine Burg errichtet hatten. Diese wurde von den Römern und später von anderen Volksstämmen eingenommen, insbesondere den Alanen, den Westgoten und den Mauren.
Zwischen 1160 und 1171, kurz nach dem Bau der Kreuzritterburg von Tomar, nahm Gualdim Pais den Bau der Burg von Almourol in Angriff. Dabei hielt er sich auch hier an die für den Templerorden typische Architektur, die man in den zur selben Zeit entstandenen Burgen von Idanha, Monsanto, Pombal und Tomar wiederfindet.
Mit dem Fortschreiten der Rückeroberung in den Süden des Landes und im Anschluss an die Auflösung des Templerordens verlor der Bau unter der Herrschaft von Dionysius I. nach und nach an Bedeutung.
Durch ein Dekret vom 16. Juni 1910 wurde die Burg zum Nationaldenkmal Portugals erklärt, zwischen 1940 und 1950 wurden mehrere Restaurationsarbeiten durchgeführt. Heute befindet sich die Burg im Besitz des Verteidigungsministeriums und wird von der Ingenieurschule in Tancos in Stand gehalten.